碳基固體酸催化纖維素水解研究
來自萬方
作者
劉蕓
摘要
人類的生產(chǎn)生活離不開能源的利用,隨著傳統(tǒng)能源化石燃料的日益枯竭和一系列環(huán)境問題的突顯,開發(fā)利用清潔能源迫在眉睫。生物質(zhì)作為全球第四大能源備受關注,通過化學手段轉(zhuǎn)化成綠色平臺化合物是生物質(zhì)能利用的有效途徑。纖維素轉(zhuǎn)化成平臺化合物的關鍵環(huán)節(jié)之一是纖維素糖化獲得葡萄糖。一般工業(yè)生產(chǎn)上采用液體酸來催化纖維素水解,但使用液體酸會污染環(huán)境、腐蝕設備且難與產(chǎn)物分離,回收重復利用困難,而固體酸可以解決上述難題。當前固體酸研究主要集中在H-型沸石、陽離子交換樹脂、中孔過渡態(tài)金屬氧化物、雜多酸等,但存在催化效率低、熱穩(wěn)定差、可控制備不易實現(xiàn)和回收率低等問題。基于此,需要制備新型的高效固體酸催化劑催化纖維素水解。論文采用活性炭和多壁碳納米管為載體,通過炭化磺化等手段制備碳基固體酸催化劑,并對固體酸的結(jié)構性能進行分析,對不同條件下催化微晶纖維素水解時葡萄糖產(chǎn)率問題進行優(yōu)化。以濃硫酸為溶劑將活性炭和多壁碳納米管在150℃下磺化6h制備活性炭基固體酸和碳納米管基固體酸,它們均為含有磺酸基、羧基和羥基的不定型結(jié)構。在120℃,水解時間3 h,催化劑0.15 g時,葡萄糖的最佳產(chǎn)率為17.52%和14.78%。為提高催化效率對兩種固體酸改造,分別用葡萄糖包覆活性炭和碳納米管后,在400℃下熱解炭化,然后磺酸化,制備出活性炭沉積固體酸和碳管原位碳沉積固體酸。對水解條件優(yōu)化,碳管原位碳沉積固體酸在120℃、水解3 h、催化劑0.15g時葡萄糖產(chǎn)率最高為29.12%,遠高于活性炭沉積固體酸的最佳產(chǎn)率16.74%。為了更好的分離回收碳管原位碳沉積固體酸,在其內(nèi)部填充Fe304納米粒子,制備出磁性原位碳沉積固體酸。對制備的固體酸采用X射線衍射儀、物理吸附儀、X射線光電子能譜儀、掃描電鏡、高倍透射電鏡以及能譜分析、傅里葉紅外光譜儀和拉曼光譜等進行表征分析。結(jié)果顯示催化劑為無定型結(jié)構,比表面積高,具有Fe304納米顆粒,并且催化劑引入了磺酸基、羧基和羥基。在120℃水解3h加入0.15 g催化劑時纖維素水解葡萄糖產(chǎn)率最佳為28.38%。對固體酸的重復利用性能研究顯示,在前5次使用中催化效率基本穩(wěn)定,葡萄糖產(chǎn)率維持在28%左右,催化劑從第一次使用到重復使用7次,葡萄糖收率由28.38%下降為24.56%,說明固體酸具有良好的重復使用性。
收起
出版源
《華北電力大學》 , 2015
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