摘要：熱電材料是一類利用固體內(nèi)部載流子的移動(dòng)來(lái)實(shí)現(xiàn)電能和熱能相互轉(zhuǎn)化的材料,在溫控、溫差發(fā)電、汽車尾氣和工業(yè)余熱的回收利用等領(lǐng)域具有非常廣闊的應(yīng)用前景。聚合物材料具有本征低熱導(dǎo)率,很好的溶液加工性能,原材料來(lái)源豐富、價(jià)格低廉等優(yōu)勢(shì),因而引起了熱電領(lǐng)域研究者們的廣泛關(guān)注。其中聚苯胺作為一種易合成、易加工的導(dǎo)電聚合物,被認(rèn)為是最具有發(fā)展?jié)摿Φ木酆衔餆犭姴牧现?。然?目前聚苯胺材料的熱電性能還遠(yuǎn)遠(yuǎn)達(dá)不到實(shí)際應(yīng)用要求。為進(jìn)一步提升聚苯胺熱電性能,以達(dá)到實(shí)際應(yīng)用目標(biāo),將其作為基體,引入高性能低維納米材料制備復(fù)合材料來(lái)優(yōu)化材料的熱電性能成為目前的研究熱點(diǎn)。本文以碳納米管(CNTs)和還原態(tài)氧化石墨烯(RGO)作為填充模板,以導(dǎo)電聚合物聚3,4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)作為分散穩(wěn)定物質(zhì)均勻的分散填充物,再采用化學(xué)原位聚合的方式合成有序分子鏈結(jié)構(gòu)的PANI進(jìn)而制得三種復(fù)合材料即CNTs/PEDOT:PSS/PANI,RGO/PEDOT:PSS/PANI與CNTs/RGO/PEDOT:PSS/PANI。采用XRD、FE-SEM對(duì)復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,并測(cè)試了復(fù)合材料的電導(dǎo)率、Seebeck系數(shù)、熱導(dǎo)率等熱電性能參數(shù)。同時(shí),本文也探究了填充物(CNTs/RGO)與PEDOT:PSS的比例,填充物CNTs與RGO的比例及填充物含量對(duì)材料熱電性能的影響,得出以下結(jié)論:(1)在CNTs/PEDOT:PSS/PANI復(fù)合材料中,PEDOT:PSS作為分散穩(wěn)定物質(zhì),隨著其與CNTs比例的的提升,CNTs分散程度得以提升,復(fù)合材料熱電性能得到一定程度的提升。當(dāng)CNTs與PEDOT:PSS的比例達(dá)到1:4時(shí),最大ZT值為1.21×10-6。隨著CNTs含量的提升,填充物接觸距離減小,利于載流子傳輸,提升電導(dǎo)率。同時(shí),由于復(fù)合材料界面的能量滲濾效應(yīng)和聲子散射效應(yīng),提升了Seebeck系數(shù),降低了熱導(dǎo)率,進(jìn)而提升了ZT。CNTs含量為50%時(shí),最大值ZT為2.09×10-5,相對(duì)于純的PANI提升了約31倍。(2)采用原位聚合的方式制備RGO/PEDOT:PSS/PANI復(fù)合材料。隨著RGO的提升,復(fù)合材料引入更大的界面區(qū)域,能量滲濾效應(yīng)增強(qiáng),有效提升了Seebeck系數(shù),而填充含量的增加也可促進(jìn)電導(dǎo)率的提升,最終熱電性能得以提升。當(dāng)RGO含量為50%時(shí),復(fù)合材料的最大ZT值為7.25×10-6,相比于純的PANI提升了約10.5倍。(3)采用原位聚合的方式制備CNTs/RGO/PEDOT:PSS/PANI復(fù)合材料。一維的CNTs與二維的RGO之間有強(qiáng)烈的相互作用,進(jìn)而引發(fā)協(xié)同效應(yīng)。當(dāng)CNTs與RGO的比例為2:1時(shí),協(xié)同效果較為明顯。隨著填充物(CNTs/RGO)含量的提升,復(fù)合材料的電導(dǎo)率、Seebeck系數(shù)及ZT也隨之提升。當(dāng)填充物含量為50%時(shí),一維/二維協(xié)同復(fù)合材料的最大ZT值為2.38×10-5,與CNTs含量為50%的CNTs/PEDOT:PSS/PANI相比,提升了約1.2倍,與RGO含量50%的RGO/PEDOT:PSS/PANI相比,提升了約3.3倍,而相對(duì)于PANI提升了約36倍。
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